2005 decemberében lépett be az ausztrál H2O: Egy vízcsepp elég (H2O: Just Add Water) televíziós sorozatban Cleo Sertoriként. Ez a sorozat hozta meg számára az igazi nagy sikert. Világszerte leadta a TV a sorozatot. 2008-ban Phoebet jelölték a "Legjobb női főszereplő egy televíziós sorozatban" kategóriában a neves Ausztrál Filmintézet Awardson. A sorozat három szezont élt meg, 2010 április 16 - án lett vége.

Phoebe is megjelent több ausztrál filmben is láthattuk, így a Home and Awayben Adrian Hallként. 2010 szeptemberében pedig egy ausztál akciófilmben debütált, aminek a címe: "Holnap, amikor kitört a háború". A filmben ő játszotta a gazdag és feszült Fiona Maxwell szerepét. A 2011-es Bait (Jaimiet alakítja) című filmben pedig újra együtt játszik Cariba Heine-vel.

2011 januárjában, Phoebe Los Angelesbe költözött, hogy folytassa a nemzetközi színészi karrierjét. Megkapta 2011. márciusában a The Secret Circle természetfeletti dráma sorozatban Faye Chamberlain szerepét, amely több mint 3,5 millió nézőt hozott. A sorozat egy csapat fiatal boszorkány, akik része egy titkos klánnak. Phoebe teljesített a kritikusok szerint a legjobban. Rengeteg elismerést kapott. Szerepelt a Variety's listáján (nézd az új arcokat), és elemezte őt az E! Online is. Mindezek által a The Secret Circle sajnos csak egy évadot élt meg, mivel 2012. május 11 - én törölték azt.

2012 augusztusában csatlakozott a The Vampire Diaries stábjához és megkapta Hayley Marshall szerepét. Csatlakozott hozzá a H2O: Egy vízcsepp elég sorozatból, barátnője Claire Holt, aki Rebekah Mikaelson szerepét kapta a sorozatban. 2013 januárjában elkészült a The Vampire Diaries spin-off változata, The Originals címen. Amiben Phoebe, Hayley Marshallként főszerepet kapott és később Claire is csatlakozott hozzájuk Rebekah Mikaelson szerepében. A sorozat az eredeti vámpír család tagjai körül forog. A The Originals öt évadot élt meg, plusz kapott egy spin-off sorozatot is, Legacies címen, melyben Hayley és Klaus gyermeke, Hope Mikaelson kapta a főszerepet.

2017. május 15 - én az SBS bejelentette, hogy Phoebe az új négy részből álló Safe Harbourban kapott főszerepet, melyben "Olivia Gallagher" - t alakította. 2018 végén pedig a Bloom című sorozatban kapott főszerepet, ő alakítja a fiatalabb Gwen Reid - et. Mindezek közben pedig több filmben is alakíthatott, például a Cul-de-Sac című rövidfilmben édesanyát.  Vagy a Billionaire Ransom, azaz magyarul Milliomos váltságdíjban is főszerepben láthatjuk őt.

A színészkedés mellett különféle katalógusokban, magazinokban is szerepel, reklámfilmekben jelenik meg és ő volt a 2010 - es év "Talk about it" és a "Cotton On" kampány arca.

Filmek

Sorozat

Továbbá Phoebe megjelent egy zenei videóban is, a Miles Fisher "Don't Let Go" című dalában. Számos magazinban jelent meg, mint modell. Például ilyen a Teen Vogue, az Elle Australia, a Complex, a Miss Vogue, a Vogue Australia, a Dolly és a Free People. 2012 - ben megnyitotta barátnőjével, Teresa Palmerrel saját egészségről szóló honlapját a Your Zen Life - t, de már nem szerkerszti azt.

2018 májusában megjelent Jenni Kayne #findyouruniform divatkampányában Lara Bingle és TyLynn Nguyen mellett.

A Chanel rendezvényeken való részvétel mellett és a márka ruházatában több fotózáson való részvétel mellett Phoebe a Chanel márka nagykövete. A Vogue Ausztrália 2018. áprilisi számában Tonkin újabb fotózáson vett részt a Chanel sminkigazgatójával, Lucia Pica-val közösen.